电视动画片《异世界四重奏3》是《异世界四重奏》系列电视动画的第3期。 于2020年3月31日《异世界四重奏2》最终话完结的同时宣布续作消息。
特别喜欢游戏和金平糖的高中生白柳启，有一天，被一个自称是魅音的神秘女子卷入了战场。 魅音对聚集起来的人们说：“你们已经没有户籍了。” “请成为实验观测器吧。”在场的每人都被给予了特殊的能力参加各种项目。 下定决心要摧毁这一组织的启，以谁都无法预料的能力和罕见的“脑”能力为武器，新时代的头脑派能力战斗开始。
传说中可实现持有者一切愿望的宝物——圣杯。而为了得到圣杯的仪式就被称为圣杯戦争。 参加圣杯戦争的7名由圣杯选出的魔术师被称为御主（マスター，英文Master），与7名被称为从者（サーヴァント，英文Servant）的使魔订定契约。他们是由圣杯选择的七位英灵，被分为七个职阶，以使魔的身份被召唤出来。 圣杯承认的使用者只有一个，御主（Master）一定得与七种职业的从者（Servant）之一立下契约，证明自己是有资格拥有圣杯的人。
末世来临，恐怖笼罩整个世界，地球成为丧尸和变异生物的狩猎场。赵天磊（男主）意外获得神秘的超级系统，虽然他不是圣人，但是看到眼前人间的惨状，以及同学们一个个死去，又怎能做到袖手旁观，且看拥有超级升级和兑换系统的赵天磊，如何带领人类与群尸对抗，恢复人类文明。
