高中一年级学生·夜科扬羽，某天捡到了被遗弃在公共电话亭里的“红色电话卡”。 几天后，持有相同电话卡的青梅竹马兼同学·雨宫樱子失去了踪影。 为了寻找她，扬羽联系了传闻中在全国范围内制造连续“神隐”失踪事件的黑幕——“秘密结社PSYREN”。 随后，一场赌上性命的游戏开始了——
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高一生水之江梅有着极其高超的文学造诣，文科成绩无人能及，但与之相反的是数理化等理科却差强人意，有留级甚至影响保送的风险，为此班主任平冢推荐他加入学生会，以提高其在学生之间的评价。但水之江成为学生会书记后，才发现内里都是些怪人，包括遗留内裤在学生会室的会长古都吹寿子、会敲诈男生的“雌小鬼”伪娘宣传委员尾鸟绽、看似温柔却无比腹黑的会计照井有栖、以及因受伤而住院一个月才复学的不幸少女陆奥小麻吕。水之江在这些充满个性的同学围绕之下，为了顺利毕业，正式展开学生会生涯。
